সুনীল গঙ্গোপাধ্যায়ের সাহিত্যিক জীবনের প্রথম অধ্যায় শুরু হয়েছিল কবিতা দিয়ে। ১৯৫৩ সালে তিনি তার বন্ধু দীপক মজুমদার এবং আনন্দ বাগচীর সঙ্গে মিলে ‘কৃত্তিবাস’ নামে একটি কবিতা পত্রিকা প্রকাশ করেন। এই পত্রিকাটি তরুণ কবিদের জন্য একটি নতুন মঞ্চ তৈরি করেছিল।
কৃত্তিবাসের মাধ্যমে সুনীল এবং তার সমসাময়িক কবিরা বাংলা কবিতার প্রথাগত ধারা থেকে বেরিয়ে এসে এক নতুন ভাষা, ছন্দ এবং অভিব্যক্তি প্রতিষ্ঠা করেন। তরুণদের মধ্যে কৃত্তিবাস বিপুল জনপ্রিয়তা লাভ করে।
সুনীল গঙ্গোপাধ্যায় বাংলা শিশু ও কিশোর সাহিত্যের এক নতুন দিগন্ত উন্মোচন করেন কাকাবাবু সিরিজের মাধ্যমে। কাকাবাবু একজন পঙ্গু অভিযাত্রী, যিনি তার ভাতিজা সন্তুকে নিয়ে বিভিন্ন দুঃসাহসিক অভিযানে অংশ নেন।
এই সিরিজের বইগুলি যেমন রহস্যে ভরপুর, তেমনই শৈশব ও কিশোর মনকে উজ্জীবিত করার মতো। ভ‚পাল রহস্য, অন্ধকারের বন্ধু, জঙ্গলগড়ের চাবি, ভয়ঙ্কর সুন্দর, সবুজ দ্বীপের রাজা, মিশর রহস্য ইত্যাদি বইগুলো অত্যন্ত জনপ্রিয়।
সুনীল গঙ্গোপাধ্যায়ের ভ্রমণকাহিনির মধ্যে তাঁর জীবন এবং অভিজ্ঞতার গভীরতা স্পষ্ট। পায়ের তলায় সর্ষে এবং তিন সমুদ্র সাতাশ নদী বইগুলোতে তার ভ্রমণের অভিজ্ঞতা এমনভাবে উপস্থাপিত হয়েছে যে পাঠকরা যেন নিজে সেই ভ্রমণের অংশ হয়ে ওঠেন।